Митрополит Лонгин был назначен Преосвященным Симбирским и Новоспасским, главой Симбирской митрополии, решением Священного Синода от 25 августа 2020 г. (журнал № 49).
Как управляющий епархией, Владыка ставит перед собой задачу развития всех сторон церковной жизни: проповедь Евангелия, строительство и реставрацию храмов, воспитание новых кадров духовенства (в Симбирской епархии остро ощущается нехватка как храмов, так и священников), становление приходской жизни.
За период с сентября 2020 до августа 2025 года в Симбирской епархии был совершен чин великого освящения 17 храмов. Митрополит Лонгин совершил 19 диаконских и 20 иерейских хиротоний.
В областном центре строятся храмы во имя святых благоверных великих князей Александра Невского и Димитрия Донского, призванные стать духовными центрами Засвияжского и Заволжского районов. Ведется ремонт и реставрация многих значимых храмов епархии.
В марте 2022 года по решению Священного Синода Русской Православной Церкви был открыт женский монастырь в честь иконы Божией Матери «Знамение» в селе Ляховка Майнского района. Этот монастырь стал третьим в епархии (действуют Михаило-Архангельский женский монастырь в селе Комаровка и Симбирский Спасский женский монастырь в Ульяновске).
Во исполнение положения «Священнослужение монахов на приходах», утвержденного Священным Синодом в августе 2022 года, учреждена мужская монашеская община при Архиерейском подворье — Спасо-Вознесенском кафедральном соборе Ульяновска. Она разместилась в единственном сохранившемся корпусе Покровского мужского монастыря Симбирска, где была проведена реставрация.
В августе 2022 года решением Священного Синода был учрежден Центр подготовки церковных специалистов Симбирской епархии. Действуют три отделения: пастырское, церковно-певческое, церковный специалист единого профиля. В 2024/2025 учебном году в Центре обучались 146 воспитанников. В 2025 осуществлен первый выпуск.
В октябре 2024 года Симбирской епархии было возвращено историческое здание Симбирского духовного училища, о чем епархия ходатайствовала с 1994 года. Здание с домовым храмом было построено в 1893 году специально для духовного учебного заведения. После ремонта в нем вновь будет размещена духовная школа —Центр подготовки церковных специалистов
В мае 2023 года по ходатайству Симбирской епархии, Священный Синод принял решение об утверждении нового состава Собора Симбирских святых. В него вошли имена еще шести подвижников, связанных с Симбирской замлей. Ныне Собор Симбирских святых насчитывает 14 имен.
Симбирская епархия ведет активное сотрудничество с органами власти и общественными организациями Ульяновской области. При их поддержке прошел целый ряд значимых церковно-общественных мероприятий: в частности, было проведено празднование 800-летия со дня рождения святого благоверного великого князя Александра Невского, отмечено 200-летие со дня основания Троицкого кафедрального собора Симбирска и т.д. Стал значимым заметным явлением региональный этап Международных образовательных Рождественских чтений.
В жизнь Симбирской епархии прочно вошли крестные ходы — традиционный весенний с Жадовской Казанской иконой Божией Матери, два крестных хода на Никольскую гору в Сурском: приуроченный ко дню памяти святителя Николая в мае и к празднику его рождества 11 августа. 4 ноября, в день Казанской иконы Божией Матери и день народного единства, уже дважды прошел большой крестный ход, в котором принимает участие около 5 тысяч человек.
Симбирской епархией издаются печатные издания: газета «Православный Симбирск», журнал «Симбирская епархия: вехи и люди»; вышел ряд книг, в том числе издание, посвященное памяти митрополита Симбирского Прокла (Хазова), житие и акафист блаженного Андрея Симбирского. Отредактирован и подан на утверждение в Синодальную богослужебную комиссию текст службы блаженному Андрею – самому почитаемому святому Симбирской земли.
Большое внимание в епархии уделяется духовному просвещению мирян: действуют воскресные школы для взрослых и детей, любительские хоры на приходах.